化学化工学院李剑锋、程俊教授合作成果发表在Nature Materials
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发布时间: 2019-05-05 浏览次数: 890

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化学化工学院李剑锋、程俊教授课题组在固液界面上研究水分子的构型方面取得重大突破。相关研究成果“In situ probing electrified interfacial water structures at atomically flat surfaces”在线发表于Nature子刊《自然-材料》(Nature Materials, DOI:10.1038/s41563-019-0356-x)。

 

自然界中水无处不在,人们对水分子的研究已经长达一个多世纪。特别是在材料表面,从原子结构层面理解界面水所发生的各种物理和化学过程,将有利于指导能源和环境领域中开发更好的技术和器件。特别是在电化学中,界面水的详细结构,比如其在双电层中的取向以及复杂的氢键网络,对电极材料的电化学性能具有显著影响。文献中采用振动光谱已经推知了水在金属界面的不同构型,如四配位水、三配位水、表面特性吸附水、自由水等。然而,仍然缺乏这些界面水在不同电位下清晰的构型图像。在原子级平整的单晶表面进行光谱检测,将有助于揭示界面反应的机理和构型相关的活性,对电化学能源界面的研究具有重要意义。李剑锋教授课题组采用不受体相水干扰的表面增强拉曼光谱,首次在金(111)和(100)单晶电极表面上获得了界面水的拉曼信号,并且在析氢反应过程中原位观测到了界面水的两种构型转变。发现界面水随着电位的负移,由“平行”结构向“单端氢朝下”,再向“双端氢朝下”变化。程俊教授课题组采用从头算分子动力学理论方法,模拟出不同电位下,在双电层中界面水的三种构型以及相应的氢键数目,与实验数据很好地吻合,进一步揭示了双电层的原子级结构。该研究首次在实验和理论层面,将界面水的构型转变以及氢键断裂与精确的电极电势标尺进行关联,对探知双电层的三维结构具有指导性意义。

该研究工作通过厦门大学校内合作完成,化学化工学院李剑锋教授和程俊教授为通讯作者,田中群教授提供了重要指导。李超禹博士(现美国麻省理工学院博士后)和乐家波博士(现能源材料化学协同创新中心博士后)为共同第一作者,王耀辉博士生在实验上提供了帮助,物理系的陈舒博士和杨志林教授为本工作开展了电磁场增强计算。

该工作得到国家自然科学基金委的大力资助,也得到了固体表面物理化学国家重点实验室、谱学分析与仪器教育部重点实验室、能源材料化学协同创新中心的支持。

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(化学化工学院)

责任编辑:黄伟彬

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